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2021年02月26日
中国科学家发现化学反应中自旋轨道分波的量子干涉现象

中国科学技术大学王兴安教授课题组与中国科学院大连化学物理研究所孙志刚研究员和杨学明院士课题组合作,发现了基元化学反应中自旋轨道分波的量子干涉现象,揭示了电子自旋-轨道相互作用对化学反应动力学过程的影响。这一研究成果于2021226日发表在《科学》(Science)杂志上。

1925年乌伦贝克和古德施密特发现电子自旋现象起,人们在原子和分子等体系中发现电子自旋与轨道角动量的耦合会导致许多有趣现象的发生,比如:原子能级的分裂,磁晶各向异性和半导体中的量子霍尔效应等。电子自旋和轨道角动量的耦合会对原子和分子的碰撞过程会产生影响。在化学反应中,电子自旋轨道耦合会导致反应散射分波的分裂,进而使得分波可能存在一些精细结构。但是长期以来,电子自旋轨道耦合是否能够以及如何影响化学反应的动力学过程仍然是一个未知并极具挑战的问题。

图注: D原子产物离子速度影像,图左侧显示为前向散射方向的“马蹄铁”形结构。

为了解决这一问题,研究人员以实验和理论相结合对电子自旋和轨道角动量在氟原子与氢分子的反应F+HD->HF+D中的影响进行了研究。实验方面,通过将交叉分子束方法、时间切片离子速度成像技术与近阈值电离技术相结合,应用高分辨的实验测量获得了产物转动量子态分辨的微分散射截面,并在微分散射截面前向散射方向观测到了一个独特的马蹄铁形结构。理论方面,发展了考虑电子角动量效应的量子动力学理论模拟方法,对这个独特的马蹄铁形动力学结构进行了解释。理论表明这个动力学结构是由具有正负宇称的自旋轨道分裂的共振分波的量子干涉导致的。这一研究结果表明自旋-轨道相互作用能够有效地影响化学反应动力学过程。

中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心陈文韬博士是本论文的第一作者。

该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院战略性先导科技专项(B类)的支持。

论文链接:https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936

同期评论文章:https://science.sciencemag.org/content/371/6532/886


(化学与材料科学学院,合肥微尺度物质科学国家研究中心,科研部)





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