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2023年03月03日
【​中国科学报】光驱动二氧化碳转化速率创新纪录

本报讯(记者王敏)中国科学技术大学教授熊宇杰、龙冉研究团队设计了一类等离激元催化材料,发现其独特的界面耦合态直接电子激发机制,实现了可见光区和红外光区二氧化碳与水的高选择性转化。该技术使用广谱低强度光,甲烷产率高达0.55毫摩尔每克每小时、碳氢化合物的产物选择性达100%,是目前世界上光驱动二氧化碳转化速率的最高纪录。相关研究成果近日发表于《自然-通讯》。

利用人造材料进行与自然界光合作用相似的化学反应,生成所需物质,是人类长期以来的梦想。然而,这种人工光合成体系面临一些重大挑战,关键是如何利用太阳光中低能量的光子。红外光是太阳光中典型的低能光子,占比高达53%。通常,半导体光催化技术只能利用紫外区和可见区的光子驱动化学转化,制约了太阳能利用效率。

近年来,包括熊宇杰团队在内的国内外团队,提出了利用金属纳米材料的等离激元效应驱动催化反应的思路,希望解决半导体光催化的瓶颈问题。等离激元金属纳米材料具有吸收低能光子的能力,却难以将吸收的能量有效应用于催化反应,导致化学转化活性很低。

熊宇杰团队针对等离激元催化机制问题开展了近十年研究。团队聚焦二氧化碳与水的转化反应,基于等离激元材料的催化活性位点设计,形成金属与二氧化碳分子的有效杂化耦合体系。通过一系列工况条件下的谱学表征,他们发现,在等离激元的局域电场增强效应下,其费米能级之上会出现准离散的陷阱态,有助于发生热电子的直接激发过程,并通过延长热电子寿命而发生二次激发过程,从而实现高效多光子吸收和选择性能量转移。

基于该作用机制,团队设计的材料在可见光区和红外光区范围内,皆可驱动二氧化碳与水高选择性转化为碳氢化合物。鉴于等离激元催化的多光子吸收特点,团队设计优化了反应装置,实现了散射光子的高效吸收,从而突破了当前光驱动二氧化碳资源化利用领域的瓶颈。

相关论文信息:

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35860-2

《中国科学报》 (2023-03-03 第1版 要闻)

https://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2023/3/373443.shtm

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