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科研进展

2021年11月21日
中国科大发现新型强金属-载体相互作用推进非贵金属高效催化

近日,中国科学技术大学张颖课题组在强金属-载体相互作用(SMSI)催化剂方面取得重要进展。研究者首次发现了强金属磷化物-磷酸盐载体相互作用(SMPSI),提出了解决非贵金属催化剂的催化活性、选择性、稳定性和抗氧化能力较差,特别是在水相和酸性环境中应用受限的全新方案,拓宽了SMSI的应用范围。相关研究成果于2021年11月17日以“Strong Metal Phosphide-Phosphate Support Interaction for Enhanced Non-noble Metal Catalysis”为题发表于国际学术期刊《Advanced Materials》。

负载型纳米颗粒催化剂作为多相催化剂在工业催化中得到了广泛的研究。强金属-载体相互作用(SMSI)是设计高性能负载型催化剂的关键机制之一。SMSI通常具有多种功能,包括增加金属的分散性、促进电荷转移等,通过对纳米粒子进行几何和电子修饰,最终达到调节其催化活性和稳定性的目的。然而,经典SMSI催化剂仍受制于活性与稳定性无法兼得,含水反应中覆盖层不稳定,以及工业化应用中利用价廉的非贵金属来替代昂贵的贵金属催化剂进行反应的挑战等。因此,高效SMSI相关新发现或者新见解对负载型催化剂的创新和应用具有重要意义。

针对这一挑战,张颖课题组发现的新型强金属磷化物-磷酸盐载体相互作用(SMPSI)可以为解决以上问题提供新的思路。形成SMPSI的关键是载体上P物种的活化,这导致金属磷化物纳米颗粒(NPs)和载体迁移到NPs形成的核壳纳米结构同时生成。金属磷化物的封装状态和电荷转移类似经典SMSIs,并且可以进行定向调控。Co2PL/MnP-3的强相互作用不显著增强了非贵金属的抗氧化和抗酸能力,催化剂长时间空气暴露或在高浓度酸性底物或产物中仍能表现出优异的催化活性和稳定性。可将多种平台化合物(如顺酐、马来酸、富马酸、柠康酸、乙酰丙酸、香草醛、肉桂醛、葡萄糖、木糖以及蔗糖等)100%氢化为相应的增值精细化学品,表现出优于贵金属Pt/C和Pd/C催化剂的活性和稳定性。这种SMPSI结构可以扩展到其他体系,如Ni2PL/Mn3(PO4)2、Co2PL/LaPO4和CoPL/CePO4。本研究为先进的非贵金属催化剂的合理设计提供了新的途径,并为NPs和载体之间的强相互作用引入了新的范例,也使高效稳定的非贵金属催化剂替代贵金属用于苛刻的工业化反应成为可能。

论文第一作者是中国科学技术大学硕士研究生陈泽民,通讯作者是中国科学技术大学张颖副教授。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目等项目的资助。上海同步辐射中心为该项研究提供机时。

文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.202106724


(化学与材料科学学院、科研部)

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