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科研进展

2021年11月19日
中国科大在《科学》上发表关于分子碰撞中量子干涉现象的评述论文

2021年11月19日,我校王兴安教授和中国科学院大连化学物理研究所、南方科技大学杨学明院士应邀在《科学》杂志(Science)发表题为“分子双狭缝实验”(A molecular double-slit experiment)的评述文章(Perspective),深入探讨并展望了分子碰撞中的立体动力学与量子干涉现象研究。

1801年,英国物理学家Thomas Young以著名的杨氏双狭缝实验证实了光具有波动特性,这一双狭缝实验毫无疑问是科学上一个重要的里程碑。随着现代科学的不断发展,1927年,Davisson和Germer通过电子束在金属镍表面的散射行为观测到了电子的波动性。这些实验同20世纪初的一系列重要实验共同支撑了“波粒二象性”这一微观描述, 推动了现代量子力学的发展。量子力学特性支配着作为微观粒子的原子和分子的碰撞行为。 比如量子干涉就显著地影响着分子碰撞所引发的能量传递和化学反应等行为的微观动力学。因此,对分子碰撞中量子效应的精确测量和描述是理解原子分子量子动力学的关键。

随着激光、分子束等实验技术的快速发展,科学家们已经可以对碰撞分子的量子态和空间取向进行精细调控,这也使深入研究分子碰撞中的量子立体动力学成为可能。评述文章详细介绍了同期《科学》杂志发表的关于分子非弹性碰撞传能过程的立体动力学及量子干涉现象的研究(见图1)。通过利用斯塔克诱导的激光绝热拉曼通道激发方法,美国科学家成功实现了对D2分子的高效振动态激发,并选择性地精准制备了两种具有不同特性的量子态:1) 一个在空间具有确定取向的振动激发态,其分子键轴取向和参考轴具有+45或者-45度的夹角,称为单轴态; 2)另一个振动激发态来自两个单轴态的相干叠加,即其分子键轴取向和参考轴同时具有+45及-45度的夹角的可能性,称为双轴态。通过对两种不同量子态的D2分子与He原子非弹性散射产物角分布的测量,研究人员发现处于双轴态的分子在散射中会表现出与单轴态明显不同的实验结果,这一差异来源于双轴态中不同键轴取向之间的量子干涉。这是在分子碰撞体系中首次通过激光制备出类似于杨氏实验的“双狭缝”(double-slit),进而影响双分子碰撞的微观动力学过程。同时也为挑战在化学反应碰撞中开展可控的量子干涉实验研究提供了重要参考。

图1. 振动激发态的D2分子与He原子的非弹性碰撞:A) 单轴(uniaxial)态的D2分子的激光制备及其与He原子的碰撞;B) 双轴(biaxial)态的D2分子的激光制备及其与He原子的碰撞。两者表现出明显不同的产物角分布,体现了分子碰撞过程中的量子干涉对碰撞动力学的显著影响。(来源:V. ALTOUNIAN /SCIENCE)

文章还重点介绍了一个开展量子干涉以及立体动力学研究的理想化学反应体系:H+HD→H2+D 反应及其同位素反应体系。该反应一直是化学动力学领域的重要基准体系,也是实验与理论互动的成功范例。H+HD这一系列反应的电子基态和电子激发态的势能面间具有非常著名的锥形交叉。这一锥形交叉的存在使得氢交换反应体系天然地具备两个不可区分的反应路径:其中一个对应着直接反应路径,另一个则对应着类似于roaming的非直接反应路径。这两个路径的量子干涉会显著影响氢交换体系的反应动力学。此前,杨学明院士和王兴安教授以及合作者也是通过对两个路径量子干涉行为的精密实验测量首次成功地观测到了化学反应中的几何相位效应。

激光制备特定量子态和取向分子的技术已经体现了其显著的优势以及可扩展性,在未来的实验中,结合先进的激光量子态制备和分子空间取向技术,科学家们将能够通过交叉分子束实验对氢交换等反应开展进一步的精密动力学测量, 借助激光选态的“双狭缝实验”深入理解基元反应的量子干涉行为和立体动力学,并有望在未来实现对基元化学反应的立体量子动力学控制。

原文链接:http://dx.doi.org/10.1126/science.abm5536


(合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学物理系、科研部)

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