中国科大实现电泵单分子单光子发射及其单光子源陈列的首次清晰展示
最近，中国科学技术大学单分子科学团队的董振超研究小组，通过发展与扫描隧道显微镜（STM）相结合的单光子检测技术和分子光电特性调控手段，首次清晰地展示了空间位置和形貌确定的单个分子在电激励下的单光子发射行为及其单光子源阵列。国际学术期刊《自然·通讯》杂志于9月18日发表了这项成果。
单光子源的研究一直是量子信息领域的核心内容之一，清晰可控的高密度单光子源阵列更是构建量子芯片器件和量子网络的关键。在众多的单量子发光体（包括半导体量子点、原子、分子、色心等）中，单分子体系由于其发光频率易于调控、谱线较窄、且发光行为具有高度的均一性而受到广泛的关注。另一方面，电泵单光子源还在纳米光电集成和相关量子器件方面具有潜在的应用前景。但是，在迄今为止的单分子体系的电泵单光子源研究中，由于受到实验技术和荧光淬灭效应的制约，一直难以实现从空间位置和形貌确定的单个分子产生强而稳定的单分子电致发光信号，因此，基于单个孤立分子的电泵单光子发射行为一直未能得到清晰明确的展示。
中国科学技术大学单分子科学团队长期致力于发展将STM高空间分辨表征与光学技术高灵敏探测相结合的联用技术，特别是通过巧妙调控隧道结纳腔等离激元的宽频、局域与增强特性，拓展了测量极限，为在单分子水平上观测和调控分子的光电行为提供了有力手段。针对电泵单分子单光子源研究面临的挑战，他们经过长期的实验探索，优化了荧光分子与脱耦合层材料的选择与构造，精确调控了纳腔等离激元的增强特性，利用隧穿电子的局域激发，成功获得了来自氯化钠脱耦合层表面上的单个孤立酞菁分子的电致分子荧光，并使其强度和稳定性可以实现展示光子相关特性的符合计数测量。他们发现，电泵单分子发光表现出明显的光子反聚束效应，所测量到的二阶相关函数在零延迟时的数值均小于0.5，单光子发射的纯净度指标最好可以小到0.09，达到电泵单光子发射的国际先进水平。这些现象清晰地表明电泵单分子发光具有单光子发射特性。更进一步地，利用STM的单分子操纵能力，他们还构筑了二维3×3分子阵列（分子间距约为4.4纳米），并依次对阵列中每个分子的光子相关特性进行了测量。他们发现所有分子均表现出近乎全同的单光子发射特性，实现了高密度单光子源阵列的构造和展示。这些研究结果不仅为在纳米尺度研究金属附近分子的光物理现象提供了新的手段，也为研发面向光电集成量子技术的电泵单分子单光子源提供了新的思路。《自然·通讯》杂志的审稿人评价说，“这是第一次在该种构型下对光子反聚束或单光子发射现象的证明”；“这个结果即便在今天，也仍然是一个重要的成就”；“作者在单分子发光体—不管是清晰的单分子还是单分子阵列—的激发方面所展示的独特而精确的控制，无疑开创了该领域的最新水平，为纳米光子源的研究和发展提供了新的机会”。
张力、郁云杰为这篇文章的共同第一作者。该系列研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教育部等单位的支持。
图注：左图为STM诱导单个分子电致发光的实验示意图；中间图为单分子发光的二阶相关函数测量结果，在时间延迟为0处的数值明显小于0.5，这表明发光具有显著的光子反聚束特征，展示了电泵单分子发光的单光子发射特性；右图为电泵单分子发光的强度和光谱的稳定性测量结果。
（微尺度物质科学国家实验室、量子信息与量子科技前沿创新中心、合肥大科学中心、科研部）
